日前，环境科学与工程学院宁平、李凯、王飞团队在金属锚定机制以及氨气选择性催化氧化范畴获得重要发展。该研讨成果以“Modulating the anchoring states of Ag on TiO-SCO activity over Ag-based catalysts”为题，宣布在环境和动力范畴的闻名学术期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。昆明理工大学为该论文榜首作者单位，环境科学与工程学院李凯教授、宁平教授和王飞副教授为论文的一起通讯作者，博士研讨生王春雪和李钊为一起榜首作者。该研讨得到了国家自然科学基金和云南省基础研讨方案等项目的赞助。
在 双碳 方针的布景下，零碳燃料（如 NH3/H2或 H2）正在动力范畴鼓起，NH3的不完全焚烧和逃逸使NH3减排和高效去除再次引起了研讨人员的广泛重视。近年来，Ag基催化剂因其优异的低温活性和低成本被广泛作为NH3-SCO催化剂用于NH3的高效去除。但是，因为Ag0是NH3-SCO反响的活性中心，Ag基催化剂上Ag总是以氧化态高度涣散或许以金属态过度聚会成大颗粒，因而导致其低温活性较差。因而，火急地需求规划出具有高密度活性中心的Ag基催化剂。
基于此，研讨团队经过经典的Stöber办法合成了具有核壳结构的TiO2@SiO2复合材料，以此作为载体运用浸渍法制备了负载型Ag基催化剂，相较于Ag/TiO2和Ag/SiO2催化剂，Ag/TiO2@SiO2在NH3-SCO反响中的本征和表观活性差异显着提高。经过HAADF-STEM、XRD和XAFS等表征手法确认了Ag/TiO2@SiO2催化剂上Ag的涣散度和价态与Ag/TiO2和Ag/SiO2存在很显着差异。
Ag的状况差异主要是由载体上的锚定位点差异引起的。一系列表征和DFT核算提醒了载体外表的OH基团而非缺点是Ag的直接锚定位点。但是，三种载体上羟基含量和Ag涣散度没有显着线性关系，DFT核算和bader电荷标明三种载体上羟基对Ag的锚定强度存在很显着差异。因而，咱们提醒了羟基含量和锚定强度一起决议了Ag的锚定状况。TiO2的羟基含量少但锚定强度高，锚定的 Ag 处于高度涣散的氧化态，而未锚定的 Ag 则以金属态（Ag0）集合成大颗粒；SiO2有着非常丰富的 OH 基团，但锚定强度较弱，导致过度集合成大的 Ag0 纳米粒子（Ag0 NPs）。SiO2层的引进调理了Ag在TiO2载体上的锚定状况，使Ag物种悉数以金属态杰出涣散，然后遵从能垒较低的反响机理，显着改进NH3-SCO的功能。咱们的研讨体系地阐明晰负载型催化剂上Ag锚定状况的调控机制，为规划具有特定状况的Ag基催化剂供给了新的思路。